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大气气溶胶和雾霾成分的研究

时间:2023-09-24 理论教育 版权反馈
【摘要】:众所周知,中国北部是典型的燃煤取暖区,而大多数燃煤为高硫煤,所以硫酸盐是北京污染气溶胶的主要组成。气溶胶单颗粒物中矿物气溶胶和污染气溶胶的混合,经由内混合或外混合2种方式。图55-3中L 3D 1[x SO 4粒子]和D 2显示了这样混合的状态。总之,S趋势线和SiO 2+硫酸盐粒子,展示了矿物气溶胶-污染气溶胶的内混合状态。这可能归因于矿物气溶胶表面上的含S化合物发生了非均相反应。

大气气溶胶和雾霾成分的研究

众所周知,中国北部是典型的燃煤取暖区,而大多数燃煤为高硫煤,所以硫酸盐是北京污染气溶胶的主要组成。由图55-4可见,NDS中所有硫酸盐小类所占总颗粒数的比例,都比DS和DL高。(Na,Mg,K)x(SO 4,PO 4,Cl)y约占NDS的32%,3倍于DS(9%)和DL(10%)。CaSO 4+Ca3(PO 42约占NDS的11%,是DS的10倍。SiO 2+硫酸盐+磷酸盐约占NDS的7%,而(NH 4x SO 4+NH 4 Cl占NDS的3%,6倍于DS(0.5%)和DL(0.5%)。气溶胶单颗粒物中矿物气溶胶和污染气溶胶的混合,经由内混合(物质内渗入)或外混合(物质间混合)2种方式。图55-3中L 3(S趋势线)D 1[(NH 4x SO 4粒子]和D 2(SiO2+硫酸盐粒子)显示了这样混合的状态。沿着L 3,SO 3在DS上升至40%,在DL上升至50%,在NDS上升至85%。类似地,从P2 O 5 SiO 2散点图中可见,L 3中约含10%~20%的P2 O 5(因篇幅所限,略去这些图)。NDS的L 3是一条又长又粗的趋势线,而在DS和DL中同样存在L 3,但颗粒数明显少于NDS。显然,沿着L 3,3个样品的单颗粒物中一些硫酸盐和磷酸盐逐步添加,并一步步与铝硅酸盐发生物质内混合。注意到L 3含有2个分支,即CaSO4趋势线(L 3a)和其他硫酸盐趋势线(L 3b)[图55-1(c)、图55-2(c)和图55-3(c)]。在L 3a中,SO3随着CaO的增加而上升到30%~40%,表明L 3a可看作是石膏(CaSO4)替代方解石(CaCO 3)的指示线。而在L 3b中虽然CaO增加,但SO3始终低于4%,说明除CaSO 4之外,其他的硫酸盐/磷酸盐如Na2 SO 4,沿着L 3b逐渐加入铝硅酸盐之中。如图55-1(b)所示,D 1中的粒子包含80%~100%的SO 3、5%~10%的Cl和少量的P。虽然本研究的单颗粒物分析,没能提供N、H和C的数据,但由于在相应的沙尘暴TSP样品的颗粒物总体离子分析中,发现了大量可溶性的SO 24-和NH 4+,分 别 达81.0和2.12μg·m-3[28],所 以D 1很 可 能 是“纯 污 染 气 溶 胶”(NH 42 SO4或NH 4 HSO4及少量的NH 4 Cl,其中的硫酸盐是由污染源排放的SO 2被氧化,再与排放的NH 3中和反应[18]而生成的。虽然在人为污染较严重的非沙尘暴时期,此反应显著,但是在DS中同样存在着这样的二次污染粒子(占<1%),与其他矿物气溶胶物质混合在一起。它们可能是从北京局地或沙尘暴传输途中被引入的。图55-1(a)、图55-2(a)和图55-3(a)中的SiO 2+硫酸盐粒子(D 2)在图55-1(b)、图55-2(b)和图55-3(b)中散布在三角形区域的上方,它们含有较高的SO 3(在DS、DL中约为35%,在NDS中约为60%)、较高的P2 O 5(约20%)和一定量的SiO 2(DS、DL 40%~60%,NDS 20%~40%),表明这些粒子是石英和硫酸盐、磷酸盐的物质内混合物。总之,S趋势线和SiO 2+硫酸盐粒子,展示了矿物气溶胶-污染气溶胶的内混合状态。这可能归因于矿物气溶胶表面上的含S化合物发生了非均相反应。这些内混合粒子在NDS中达32%,高于DS中的6%和DL中的16%。(www.xing528.com)

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