大气气溶胶和雾霾新论

气溶胶光学厚度（AOD）是指征大气柱中悬浮颗粒物含量的指标之一。图47-6（a）为ND、DS1和DS2期间在波长440、675、870和1 020 nm的平均AOD。ND期间，AOD在440 nm的值为1.05±0.71，处于中等水平；沙尘期间AOD值是ND期的2～3倍。DS1期间，观测到的AOD最高值达到2.22（4月11日）；而DS2期间的峰值则为3.65（4月17日）。AOD的极高值主要来自沙尘。纯沙尘气溶胶的AOD，在不同波长范围下变化很小［16］，而本研究期间AOD在不同波长下的显著变化，表明存在着污染气溶胶与沙尘气溶胶的混合。

图47-6　3个不同时期（ND、DS1和DS2）的

（a）AOD随波长的变化趋势；（b）AOD与Angstrom指数的相互关系；（c）单次反照率随波长的变化趋势。(www.xing528.com)

图47-6（b）为在波长440 nm下的AOD和在440～870 nm之间的Angstrom指数的散点图。Angstrom指数能够表征气溶胶的粒径分布。数值越大，表明颗粒物粒径越小，反之亦然。在ND期间，散点的分布范围很大，其中那些高AOD值且高Angstrom指数的数据点，很可能表示这是以细颗粒物为主的高浓度气溶胶所引起的霾天气；而那些AOD值低并且Angstrom指数也较低的数据点，则表示相对清洁的天气。AERONET^[2]北京站的太阳光度计，在ND期间测得的细粒子（fine mode fraction，FMF）AOD占总AOD的平均比值为0.4，处于中等水平，表明ND时期北京存在着一定程度的细颗粒污染。DS2大多数数据点的AOD值＞3.0，而Angstrom指数则小于0.2［图47-6（b）］。DS2的FMF值低至0.18，表明气溶胶浓度很高，并且颗粒物粒径相对较大。相对于DS2，DS1的AOD较低，而Angstrom指数较高，因为DS1的强度较DS2弱，因此AOD也较低。DS1的平均FMF为0.31，显著高于DS2，表明DS1比DS2可能存在相对较强的化学过程。

图47-6（c）为ND、DS1和DS2在4个波长的单次反照率（single scattering albedo，SSA）。SSA的定义是，气溶胶散射系数和消光系数（吸收和散射系数总和）的比值，是表征气溶胶气候效应的主要参数之一。ND期间675 nm的SSA值为0.90±0.33，与之前报道的北京2001年春季SSA值0.88±0.44（500 nm）［17］，以及黄海、甘肃地区沙尘季节SSA值0.88±0.03（550 nm）［18］接近。相对于沙尘源区的SSA值0.98［17］，DS2（0.96）比DS1（0.94）更为接近。在韩国光州观测到长程传输的西伯利亚森林火灾所产生的气溶胶SSA值为0.94±0.01［19］，在日本东京观测到相似来源的气溶胶SSA值为0.95±0.06［20］。本研究中，DS1的SSA值与上述结果比较类似，这和基于后向轨迹分析和卫星火点分布图提出的假设，即传输过程中沙尘可能与烟尘气溶胶发生了混合这个推论是一致的。气溶胶SSA随波长的变化规律，主要取决于其化学组成和微物理性质［21］。SSA随波长增大而减小，表明沙尘和黑碳或有机气溶胶相互混合［22-24］，因为散射系数随波长增大的减少值，大于吸收系数的减少值［25］；而SSA随波长的增加而增加，则表明沙尘颗粒物是气溶胶中的主要部分［24］。这是因为，矿物气溶胶在较短的波长范围内具有比较大的虚部折射率［25］。在本研究中，SSA随着波长的变化没有表现出单一的递增或递减趋势。如果先剔除439 nm波段，DS2的SSA在675～1 020 nm的变化趋势为中等水平地增加，与在沙尘期间的观测结果［26］相似，表明DS2期间有外地沙尘入侵。与此相反，ND期间SSA随着波长增加而减小，DS1期间SSA随波长无明显变化，说明在ND和DS1期间，沙尘与污染物发生了一定程度混合。3个时期的SSA值在波长范围675～1 020 nm的排列顺序为DS2＞DS1＞ND，表明沙尘气溶胶的SSA通常大于人为气溶胶［17］。黑碳是气溶胶在可见光和近红外波段的主要吸光组分。在ND期间，PM 2.5中黑碳的平均质量百分比为（3.1±1.0）%，高于DS1的（2.4±0.78）%和DS2的（1.2±0.41）%。因此，非沙尘天的气溶胶吸收效率较沙尘天来得高，从而其SSA值较低。在439 nm波段的SSA值，远低于其他较长波段上的值，并且DS2比ND和DS1的SSA更低，仅有0.87，表明了在强度很大的沙尘暴期间，尽管黑碳含量在DS2中对气溶胶总量的贡献相对最低，却仍存在着强烈的光吸收。在439 nm波段上产生的强吸光特性，可能是由于矿物气溶胶中的铁氧化物所造成的影响，赤铁矿和针铁矿分别在555和435 nm具有显著的吸收峰［27，28］。根据TSP中元素Fe的质量比来衡量铁氧化物对气溶胶吸收效应的影响，DS2中Fe／TSP比值为（4.0±1.5）%，相比于ND的（3.5±1.4）%和DS1的（3.3±0.8）%为最高。这就可以解释，为何DS2中气溶胶在439 nm的SSA值远低于ND和DS1中，这是因为含铁氧化物的矿物气溶胶影响了大气气溶胶的吸收系数。在强度越大的沙尘暴中，此作用越显著。含铁氧化物的矿物气溶胶的这一作用，可从地铁站中大气气溶胶的强吸光性，与地铁机车制动过程中排放出来的相当比例的铁氧化物以及黑碳的作用有关［29］，而得到验证。北京气溶胶在洁净、霾以及沙尘入侵这些不同情况下截然不同的光学特性，是由于在不同天气条件下，含有不同的化学组分［30］。大气气溶胶的化学特性和气溶胶组分的混合状态，可以解释大气气溶胶光学性质的变化，如消光、散射系数的比例（SSA）、AOD与水汽的关系等［31］。