移动源持续增加，对大气气溶胶贡献不断增长

伴随着中国城市化的快速进展以及机动车保有量的急剧增加，近年来移动源——机动车排放，对大气污染气溶胶的贡献持续增长，已成为中国大气污染的主要来源之一。如上所说，气溶胶中的硝酸盐与硫酸盐质量浓度比NO 3-／SO 24-，常用于判断移动源和固定源（主要燃煤排放）的相对贡献［17］。在美国洛杉矶，这一比值高达2.0［27］。表46-2给出了杭州、上海、南京以及北京PM 2.5中NO 3-与SO 24-的平均浓度，以及NO 3-／SO 24-比值的平均值。

表46-2　不同站点PM2.5中SO24-和NO3-的平均浓度（μg·m-3）以及NO3-／SO24-比值

如表46-2所示，杭州2013—2014年PM 2.5中NO 3-的含量，明显高于2006年前的含量。杭州2006年前PM 2.5中NO 3-的含量低于SO 24-，仅为SO 24-的50%左右；到2011—2012年之后，PM 2.5中NO 3-的含量明显升高，基本与SO 24-相当，在雾霾期间甚至高于SO24-的含量。大气中的SO2是气溶胶中SO 24-的前体物，其来源主要是燃煤排放；而NO 3-的前体物NO x的来源主要包括燃煤和机动车尾气。近年来，燃煤脱硫效果显著，SO 2排放量显著下降，相应地，大气中的SO 2浓度明显下降。机动车的快速增长，导致杭州NO2浓度居高不下。如图46-5所示，杭州市工业煤炭消费在2007年达到最大值，而后开始呈下降趋势。2014年，杭州工业煤炭消耗比2007年减少了17.2%。与此同时，杭州机动车保有量从2006年的85.2万辆，上升至2014年的269万辆。若仅考虑燃煤排放对杭州SO2、NO2的影响，2014年的SO2、NO2浓度均应低于2006年。而实际监测结果显示，2014年杭州大气中的SO 2浓度为21μg·m-3，低于2006年（＜60μg·m-3）；而2014年杭州NO 2浓度为50μg·m-3，仅略低于2006年（＜60μg·m-3）。NO 2降幅远小于SO 2，导致NO 2／SO 2比值从2006年的1.0，上升至2014年的1.9。上述结果表明，近年来杭州机动车排放对NO x排放的贡献显著升高。在上海，2010年以前NO-3／SO 2-4基本都小于1；2010年之后，这一比值上升到1.0；在2013年1月的雾霾污染中，更达到了1.2，略高于杭州。上海大气中SO 2和NO 2的比值NO 2／SO 2，也从2005年的1.0左右，上升到2014年的2.5。2005年上海的年均SO 2浓度为61μg·m-3，到2014年下降到了18μg·m-3（上海统计年鉴，2006—2015年），下降比例达60%。“十一五”期间，由于上海的年原煤消耗量下降了42%，加上燃煤脱硫措施的广泛实施，因此年均SO 2浓度大幅度下降。与此同时，机动车保有量则从2000年的100万辆左右，急剧增加到2014年的304万辆左右（上海统计年鉴，2002—2015年）。上海大气中的NO 2浓度，从2005年的61μg·m-3下降到2014年的45μg·m-3，下降了25%，幅度小于SO 2（上海统计年鉴，2006—2013年）。由此可见，与杭州相似，上海气溶胶中NO-3／SO 2-4比值的升高，与机动车排放的增加密切相关。机动车排放对上海大气污染的贡献越来越显著。在南京，同样发现了NO-3／SO2-4比值升高的趋势，从2002年的0.74左右，增至2014年的1.3。显然，近年来南京移动源的贡献，已经超过了固定源的贡献。移动源排放对颗粒物的贡献越来越显著，在上海、杭州和南京等城市，均已超过了固定源的贡献；在雾霾事件中，其作用更进一步凸显，成为长三角地区发生大范围雾霾的主导因素之一。(www.xing528.com)

图46-5　杭州市机动车保有量及煤耗量与年雾霾天变化图（彩图见下载文件包，网址见14页脚注）

北京2001—2003年冬季及2004年冬季污染天期间的NO-3／SO 2-4比值较低，仅为0.58；而2013年1月非污染天的比值为0.7。这说明北京冬季的移动源，即机动车排放，对大气污染的相对贡献明显升高。其主要原因是，北京机动车数量大幅度增加，加之近年来北京的燃煤发电厂、钢铁生产等固定源排放显著下降。由于受到来自河北省污染气团传输的影响，北京污染天期间的NO-3／SO 2-4比值下降为0.62。北京机动车尾气排放的增加，致使北京污染天期间的NO-3浓度也明显上升，因此NO-3／SO2-4比值仍保持为0.62，略高于2001—2004年的比值。据统计，北京的机动车保有量，从2000年的140万辆，急剧增加到2012年的520万辆（北京统计年鉴，2001—2013年），机动车排放对北京大气污染的贡献显著升高。北京环保局公布的PM 2.5源解析结果也表明，即使不考虑区域传输的影响，北京本地机动车排放对北京PM 2.5的贡献也高达30%。因此，机动车排放也是北京发生重霾污染的主导因素之一。