机动车氨排放对环境氨的影响：大气气溶胶和雾霾的新论

本研究以上海市为例，探究城市NH 3排放对环境NH 3浓度的影响，或者说，环境NH 3浓度的变化是否体现机动车NH 3排放的影响。上海市2014年的机动车保有量为304万辆，年均行驶里程为15 000 km，以本研究确定的NH 3排放因子估算，全市的机动车NH 3排放量为1 300 t，这与2010年采用美国排放因子的自下而上的排放清单估算结果相近（1 581.1 t）。这部分NH 3排放量与农业NH 3排放量比较起来，所占比例虽然很小，却占到上海城市内部NH 3排放量（基本为非农业源排放）的12%。此外，与农村不同的是，城市具有富NO x和富SO 2的大气氛围，且下垫面多为硬质表面，汽车NH 3排放可以较彻底地中和，而形成二次无机气溶胶，因此其环境影响不容小觑。

由长时间高分辨的环境监测数据，可得到污染物浓度在四季的可靠的昼夜变化规律，并从中一窥污染物的可能来源及其影响。图36-2表示，上海城区NH 3和CO浓度的四季昼夜变化，依据2014年4月—2015年4月间上海每小时连续监测的数据进行分析绘制。数据的具体来源和质量控制详见第5章。在改革开放初期的较长历史时期，上海及其所处长三角区域的CO，主要来源于钢铁冶炼和交通运输。2007年，两者分别占比为34%和30%［5］。中国经济社会发展水平一直处于稳步提升中，由此导致与之相关联的污染物排放源也在发生着变化。譬如在过去数年间，中国在工业领域实施了诸如“抓大放小”、提高排放标准等一系列新举措。而同期的中国汽车销量，经历了数年的两位数发展，并于2009年超越美国，首次跻身全球第一大汽车消费市场。中国发达的东部沿海区域的机动车现已超过工业源，成为CO的最大排放源［5］。图36-2中，上海城区CO浓度的昼夜变化，呈现典型的双峰构型，分别出现在城市交通的早高峰（从当地时间5:00开始）和晚高峰（从当地时间16:00开始）。因而，CO的变化可作为机动车活跃性的强有力指标。与CO类似，NH 3浓度在四季的昼夜变化中也呈现出清晰的双峰构型，表明上海城市大气的NH 3受到机动车排放（市民日间通勤）的显著影响。

图36-2　上海城区NH3和CO浓度在2014年4月—2015年4月间各个季节的昼夜变化（彩图见图版第21页，也见下载文件包，网址见正文14页脚注）

其中圆点的颜色深浅代表温度高低，圆点的大小代表湿度高低。

分季节来看，CO与NH 3浓度的相关关系强弱又有所不同［图36-3（b）］。展开而言，夏季两者的相关性最强（R 2=0.48，p＜0.001），春秋稍次，冬季则没有相关性。无论在哪个季节，机动车的NH 3排放量的变化应无显著差异。因此，造成相关性的季节性差异的原因，有可能是气象条件（如边界层高度、温度、湿度、降水等）的不同，也可能是NH 3／CO的非本地排放传输至上海。气象因素并不构成上海城区NH 3浓度变化的主要原因。对于是否有长程传输的影响，本研究利用HYSPLIT-4后向轨迹模式和美国国家环境预报中心（National Centers for Enviromental Prediction，NCEP）2014年4月—2015年4月间全球资料同化系统（Global Data Assimilation System，GDAS）气象数据，结合同期的NH 3和CO小时质量浓度数据，对上海的大气污染输送过程进行潜在源贡献分析（potential source contribution function，PSCF），以确定大气污染传输路径及可能源区。PSCF算法是一个条件概率函数，主要利用后向轨迹来计算和描述可能的源区位置，反映了一定空间覆盖率的空气团在到达研究区之前的滞留时间。本研究将被轨迹覆盖的地理空间区域（114—117°E，26—41°N）按照0.5°×0.5°进行水平网格化。由于PSCF为一种条件概率，因此采用其与W ij（权重因子）的乘积（WPSCF）表示，以减少不确定性。在本研究时段内，上海NH 3浓度的季节变化较为平稳，而CO的浓度变化呈现出较大的季节性差异，春夏秋冬的平均值分别为0.71、0.61、0.51和1.1μg·m-3。图36-3（a）指示北方燃煤集中区域是上海冬季CO的主要源区，又结合CO具有较长的大气寿命，可以预期上海冬季CO深受外来长程传输的影响。而图36-3（c）表明，上海NH 3的来源在四季中均以本地源为主导。冬季CO的来源以长程传输为主，而NH 3的来源以本地贡献为主，这解释了为何冬季两者的相关关系最弱。

图36-3　上海2014年4月—2015年4月间CO（a）和NH 3（c）的PSCF分析，CO和NH 3浓度在研究期间各季节的相关性分析（b）。（彩图见下载文件包，网址见14页脚注）

参考文献(www.xing528.com)

［1］　Emmenegger L，Mohn J，Sigrist M，et al.Measurement of ammonia emissions using various techniques in a comparative tunnel study.International Journal of Environmental Pollution，2004，22（3）：326-341.

［2］　Kean A J，Harley R A，Littlejohn D，et al.On-road measurement of ammonia and other motor vehicle exhaust emissions.Environmental Science and Technology，2000，34（17）：3535-3539.

［3］　Durbin T D，Wilson R D，Norbeck J M，et al.Estimates of the emission rates of ammonia from light-duty vehicles using standard chassis dynamometer test cycles.Atmospheric Environment，2002，36（9）：1475-1482.

［4］　Liu T，Wang X，Wang B，et al.Emission factor of ammonia（NH 3）from on-road vehicles in China：Tunnel tests in urban Guangzhou.Environmental Research Letters，2014，9（6）：064027.

［5］　Huang C，Chen C H，Li L，et al.Emission inventory of anthropogenic air pollutants and VOC species in the Yangtze River Delta region，China.Atmospheric Chemistry and Physics，2011，11（9）：4105-4120.

【注释】

[1]排放因子（emission factor，EF）不同于富集系数（enrichment factor，EF）。