早在忽必烈班师北上之前，他为防止事变，就已派出得力谋士廉希宪和赵良弼先行北上，一方面侦察阿里不哥等人的动向，一方面在其他亲王中间进行说服活动，争取他们站到忽必烈一边。等忽必烈回到上都开平，廉、赵的争取工作已取得重大突破，他们说服了忽必烈的异母弟末哥、东道诸王塔察儿等人，拥护忽必烈继位。同时，忽必烈派出密使到远征波斯的旭烈兀处，争取他的支持。这样一来，在蒙古诸王中，只有阿里不哥不支持忽必烈继位，处于绝对的孤立地位。
在得到绝大多数王族的支持之后，廉希宪、商挺、赵良弼等人极力主张：中国的古训是先发者制人，后发者制于人，目前局势已经十分明朗，众人推举大王继位，只有阿里不哥企图进行抵抗，虽然大王在势力上大大超过阿里不哥，但不能按部就班循规蹈矩地顺着蒙古推举大汗的程序办事，而应先发制人，以免形势发生变化，造成被动。
忽必烈按照谋士们的指点，采取了令阿里不哥一伙意想不到的措施，完全抛开了蒙古人推立新王必须召开宗王大会的惯例，在得到旭烈兀等人的支持下，自行举行登基大礼，向天下宣布自己成为蒙古大汗，这就是蒙古史所称的薛禅皇帝，在中国正史中则称为元世祖。
阿里不哥听说忽必烈宣布即位，他在和林也匆忙宣布自己为蒙古大汗，同时分派心腹，任命一批将领，准备武力相争，打败忽必烈。
此时虽然双方都已自行称帝，但要取得最后胜利，还需一番激烈斗争，而取胜的关键是看谁先控制住川陕甘陇地区。当时的形势是，阿里不哥控制蒙古本土的和林一带，忽必烈控制长江以北的黄河中下游地区，南宋控制着长江以南的地区，而黄河上游的川陕甘陇地区，就成了双方取得胜势的关键。阿里不哥与忽必烈都清楚这一点，所以他们登基之后，首先采取的部署，都是任命陕西宣抚使。阿里不哥任命刘太平及大将果位噶到陕西、四川地区设行尚书省，并与驻军于六盘山一带表示支持阿里不哥的大将珲塔哈联合，又派人联络四川的密喇卜和卓等将领，准备同时发兵，攻击忽必烈。阿里不哥的计划是利用川陕甘陇地区的军队，对忽必烈形成右翼包围，与阿里不哥在漠北的军事部署构成钳击之势。
与此同时，商挺向忽必烈建议：“南方的军队宜暂撤，以卫护上都开平和中都燕都，防阿里不哥的袭击。西部的军队，宜尽快占据战略要地，以防阿里不哥军在我右侧攻击。”忽必烈于是任命廉希宪为陕西宣抚使，命雅克特穆尔指挥黄河以西的军队，配合廉希宪，同时令大将史天泽率长江沿岸的部队回撤。
这时，廉希宪与刘太平都急着赶赴陕西上任。刘太平比廉希宪先出发，走到半路，听说廉希宪也来陕西赴任，他便换马不换人，不吃不喝不睡，比廉希宪提前两天赶到陕西。
虽然刘太平先到，但他并未占到优势，因为以前阿里不哥曾派阿勒达尔和刘太平在陕西任职，此二人对当地汉人施展威虐，使得当地人对他们恨之入骨。现在听说此二人又来了，大家胆战心惊，怕再度受到暴政的虐待。而陕人对廉希宪则充满好感，因为他以前担任京兆宣抚使时，按照儒家的治国思想，实行仁政，打击豪强，治民有方，深受当地民众的爱戴。
忽必烈与阿里不哥之所以派他们重返陕西，就是因为他们都曾在陕西任过职，熟悉当地的情况。但双方的素质不同，政绩不同，所以人心的向背也不同，这就直接决定了双方在陕西较量的结果。(www.xing528.com)
廉希宪虽然比刘太平迟到两天，但刘太平并未能得到军民官员的支持，大家都在敷衍他，暗地里却盼廉希宪到来。果然，廉希宪一到，大家都倒向他，使之马上控制了陕西的军政实权，刘太平则成了孤家寡人，根本不能指挥任何人。
当廉希宪控制了陕西军政实权之后，刘太平就秘密派人联络驻扎在六盘山的蒙古军珲塔哈部。廉希宪一到任，也想稳住珲塔哈，派人对他宣谕安抚。珲塔哈暗中派人来京兆，准备与刘太平里外配合，对廉希宪下手。但城门守卫却将他们的使者捕获，带到廉希宪面前。经过审问，廉希宪掌握了他们的计划，于是他当机立断，派人分头行动，捕杀刘太平等人，又命总帅汪良臣率军进讨六盘山的珲塔哈。廉希宪不负忽必烈重托，完全控制了川陕甘陇，让忽必烈的称帝大业取得了关键的一分。
接着，忽必烈听从刘秉忠的建议，在汉人地区成立十路宣抚司，任命一批忠实而得力的官员出任各路宣抚使，以求谋得对于汉人地区的牢固控制。在这些宣抚使中，不乏忽必烈多年来网罗的汉族知识分子，如宋子贞、赵璧、王磐、张德辉、姚枢、张文谦、廉希宪等。这些人不仅是忽必烈得力的谋士，现在又成为忽必烈镇抚一方的股肱。在派出这批得力助手后，忽必烈又派人把各地著名的汉族知识分子尽数召到上都开平，如真定的刘郁、邢州的郝子明、彰德的胡子遹、燕京的冯渭、王光益、杨恕、李彦通、赵和之、东平的韩文献、张昉等人。
当时蒙古军队在战争中常把汉人当作胜利品，当作私奴，其中就有不少儒士。忽必烈只能注意到那些比较有名的儒士，对沦为私奴的普通儒士，就不会一一关心。作为一个帝王，这也是常有的事，不足为奇。不过，当初那个曾为蒙哥建议要重视儒家学说的高智耀，此时已成为忽必烈的翰林学士，他为此事特意向忽必烈进言：“把儒士当作奴隶，这是自古以来不曾有过的事。陛下正以儒道为治国纲领，宜废除这种制度，以引导天下重视儒士。”忽必烈非常重视这个意见，马上派出专使，到各地巡视，凡属儒士沦为私奴者，一律加以甄别而恢复自由，由此而得到数千名儒士。可是一些蒙古贵臣对此表示不满，认为怎会有这么多儒士，可能有诈冒的，请忽必烈注意。忽必烈因此质问高智耀，是否放得太宽太滥？
高智耀回答：“这就好比金子，其成色有深有浅，但不可说不是金子。这些儒士在学问上有高有低，同样不可说他们不是儒士。”忽必烈听他这样一说，非常高兴，说：“你又为我挽救了不少人才。”于是忽必烈下令各地官员，让他们推举有学问才识的儒士，报上名单，以备朝廷选用。这些人虽然不能像那些著名的儒士一样，直接进入忽必烈的智囊团，但也在忽必烈这个政策的保护下，逐步渗入各级官府，运用儒家学说，缓和了蒙古人对汉人的严酷统治。
阿里不哥在刘太平等人失败之后，得知六盘山的珲塔哈部队尚未受重大损失，就与他联合发兵，向忽必烈发动进攻。他派阿勒达尔率蒙古本土的部队从和林由北向南出击，让珲塔哈的部队从西向东攻击，企图用军事上的胜利挽回政治上的失败。然而忽必烈早就估计到阿里不哥的这一步，他事先让南方部队回撤，让西方部队占据战略要地，就是为防备这一着。等阿里不哥行动时，已落后一步，结果在军事上仍不能战胜忽必烈，珲塔哈、阿勒达尔等人全部战死。而忽必烈在战场上取胜之后，得势不饶人，率军亲征和林，要把阿里不哥彻底消灭。阿里不哥夺位不成，战又失败，得力干将也都命丧黄泉，完全丧失了与忽必烈竞争的本钱，仓皇北逃，躲到谦谦州（今俄罗斯叶尼塞河上游）去了。忽必烈让宗王移相哥领兵守和林，防备阿里不哥卷土重来，自己则返回上都开平。
经此一番争斗，忽必烈巩固了帝位，控制了局势，虽然阿里不哥不久又联合其他蒙古部落向忽必烈反攻，但已是强弩之末，不能动摇忽必烈的帝位。经过几场战斗，阿里不哥落到孤家寡人的地步。忽必烈处死了拥立阿里不哥的几名宗王之后，对阿里不哥采取了赦免政策，让他回到和林，然而不久也病死，忽必烈再也没有对手了。其后虽有占据山东的军阀李璮趁忽必烈与阿里不哥作战而无暇东顾之际发动叛乱，但也未能形成气候，叛乱很快平定。忽必烈又趁机撤掉了一些长期掌握军政大权的地方大族的职务，消除了内部的不安定因素，使得窝阔台在位时就存在的“群臣擅权，政出多门”的局面为之改变，也为后来灭宋奠定了基础。
蒙哥去世后，忽必烈能从蒙古诸王中一举成功而登上帝位，这在后人看来，似乎是顺理成章，众望所归，其实不然。如果不是忽必烈早有帝王之志，注意网罗汉族知识分子，组成人才济济的智囊团，并周密地实施帝王韬略，从而使自己具备了登基的各种条件，为顺利继位做好充分准备的话，恐怕在机会真的到来之际，也绝不会如此顺利地将帝位拿到手。就算有实力抢到帝位，也很难在继位之后，很快巩固统治，成为中国历史上的一代英主。
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