王卓然在奉天读书时，加入基督教青年会，结识了少年张学良。五四运动时期，王卓然、梅佛光、吴竹村、阎宝航等积极倡导新文化，成为东北地区思想启蒙运动的先躯。
王卓然在一篇文章中回忆读书时期的张学良：
如用近代心理学的智慧测验来测验他，他的智慧系数一定很高，因为了解迅速，记忆坚强，常识异常丰富，是非善恶之心，特别清楚，人生观更非常豁达。但是不拘小节，青年时代很多风流趣事，与浪漫生活，所以未被富贵环境毁坏者，他承认得利于基督教青年会。当时沈阳青年会总干事名普赖德，是个美国朋友教徒，乃一极端和平主义者，诚笃动人。张时方十五六岁，与之交善，受其感化颇深。我与张之认识，即始于青年会的乒乓球台上。他承认吃了聪明的亏，所以他自撰一联以自嘲曰：“两字听人呼不肖，一生误我是聪明”[4]
1920年王卓然考入北京高等师范教育研究科，1922年毕业返奉，任奉天省教育厅视学。次年8月获官费留学，赴美国纽约哥伦比亚大学教育学院，攻读教育哲学、教育心理、教育行政。在美学习期间，王卓然利用假期到各地做工或作有偿讲演，介绍中国的历史和文化，揭露日本侵华罪行。他的讲演受到普遍的欢迎。1926年他放弃考取博士学位的机会，用一年时间再作巡回讲演，足迹遍及美国。翌年8月他离开美国，渡大西洋到欧洲游历。1928年7月王卓然取道苏联，经西伯利亚返国。
回到阔别五年的沈阳，王卓然看到的是日本的侵略愈加深重，东北的情形日趋危险。张作霖被日军炸死，日本政府猫哭老鼠，派专使携银制花圈来吊丧，继向张学良索要权利——东北的森林、矿产、铁路皆为对象，说张作霖三次入关问政，都有日本饷械或道德的援助，大帅曾有酬谢许诺，并劝张学良东北独立，不要与国民党合作。张学良回答：“我张学良只是中国的一个守土的官吏，当初我父亲有什么诺言，我不知道，这些关系国权的大事，我没权答应，请向中央政府交涉。至于三民主义与挂旗统一问题，完全是中国的内政，要看民意的向背，我也无法回答。”日本人对张学良的威逼利诱夜以继日，张学良不为所动，一面力抗强权，一面延揽人才，励精图治。
恰在此时，张学良得知王卓然这位“学识优长、操行高洁、办事亦有魄力”的旧友学成归来，立即聘请王卓然为东北大学教授、东北三省保安司令长官公署咨议。不久，张学良又聘请他作自己子女的家庭英文教师。从此，王卓然追随张学良左右，成为张学良的亲信和得力助手。
王卓然向张学良倡议发起国际联盟协会，作为反日救亡的阵地，公开发表反日演讲。王卓然还联络14县公民代表，上书省议会，请愿挂旗统一，抵抗侵略，以为张学良的声援。
张学良在挂旗统一前，杀掉了总参议杨宇霆和东北交通委员长常荫槐。通电称他们二人狼狈为奸，竭尽东北同胞的血汗，扩充兵工厂，延长内乱、阻碍统一，罪在不赦。王卓然回忆，12月里一个冬天的早晨，王卓然按照排定的功课表到大帅府教书的情景：(www.xing528.com)
刚一进院，见像戒严的样子，情形紧张。入里边，才知道昨晚发生了一幕惊人的事变……张学良兴奋过度，一夜未眠，听我来了，立刻请我谈话，问对于杀死杨、常二人有何意见。我当时答：这不是法律问题，因为论法律，这未经合法审讯即加以处决是违法的。这实质是个政治问题，论政治，就要看你以后的作风如何，要把通电上持的杨、常的罪状，一反其道而为之。特别是这个兵工厂虚耗民财民力，在日本驻屯军的炮火射程之内，只能供内战，不能供国防。今既以这个兵工厂为杨、常应死的罪证，那么最好把兵工厂不可改造部分移到辽西，缩小规模，做成一国防性的修械厂。把现有的兵工厂改为制造农具与装修汽车的厂子。张立时接受了我的建议……[5]
1928年12月29日，张学良颁布奉吉黑三省由北洋政府五色旗改悬青天白日满地红旗，改保安委员会为东北政务委员会，完成国内统一。
1929年6月张学良派王卓然出席日本京都太平洋问题国际讨论会。会上，王卓然发表演讲，无情地揭露日本侵略者在华贩卖人口、贩卖毒品、窝藏盗匪等罪行，使日本代表十分难堪和恼火。王卓然的爱国热情和凛然气概引起了其他国家与会代表的关注。会后，英国工党领袖麦克唐纳随王卓然来到东北大学参观，向学生发表了热情的演说。王卓然现场为之翻译，其流畅的英语和洒脱的神态，深深感染了东北大学的同学。几十年后，这些同学已是耄耋之年，提起他们尊敬的王老师的这次翻译，依然津津乐道，赞羡不已。[6]
1931年5月，王卓然与张学良、卢广绩、阎宝航、杜重远、王化一等13人，以辽宁代表身份出席在南京召开的国民会议，辽宁代表就赎回中东铁路、撤废领事裁判权和对抗日本人在东北的非法行为等问题，向大会提出议案，受到与会各省代表的附议响应。
九一八事变后，东北大学被迫迁往北平。在张学良的支持下，王卓然与高崇民、阎宝航、车向忱等人在北平成立了“东北民众抗日救国会”，王卓然被选为执行主任委员，专门负责与张学良的联络，并筹划钱款。救国会发行爱国奖券，筹措资金，设法支援马占山、邓铁梅、杨靖宇等东北义勇军的抗日斗争。救国会还创办了《覆巢》报（后改为《东方快报》），王卓然任社长。该报日销量达1万多份，专载东北敌伪活动情况和义勇军抗战的消息。王卓然说：“此时，张学良将军对我依如左右手，我往往工作至夜间12时以后。有时我睡了，他呼我起来研究事情或吩咐工作……”[7]
当时，天下大骂张学良“不抵抗”，而日寇反诬中国有“违约侵权54案”。当时因有国联盟约、九国公约、非战条约三重保障，以为我直彼曲，公理可以战胜残暴，南京政府欲诉诸日内瓦说理，于是致电张学良，问这“54案”的内容。为了从外交上与日本斗争，王卓然建议张学良成立了东北外交委员会，专门负责收集整理、编辑出版揭露日本侵华暴行的材料，以供外交斗争的需要。在王卓然的主持下，很快整理出批驳“54案”的材料。南京政府据此向日内瓦国际联盟对日本提出控诉。不久“国联”派李顿调查团来华调查，东北外交委员会向该团提供了大量资料。王卓然还领导该会编辑出版了《外交大辞典》，定期刊物《外交月报》和《东北问题丛书》英文小册子等40余种书刊。
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