咸丰二年（1852），太平天国已经打到长沙城下，省城十分危急。这时，左宗棠的老乡，与曾国藩共同创建湘军并辅佐曾国藩抗击太平军的重臣郭嵩焘特意来到柳庄，邀请40岁的左宗棠出山。在郭的反复劝勉之下，应当时湖南巡抚张亮基[118]之聘出山，投入到了保卫大清江山的阵营。左宗棠在炮火连天的日子里缒城而入，张亮基大喜过望，将全部军事悉数托付给从未有过战争经历的左宗棠处置。左宗棠不负所望，当即提出“昼夜调军食，治文书”，“区画守具”等各种建议，皆被张一一采纳，并立即付诸实施，终于使太平军围攻长沙三个月不下，撤围北去。左宗棠就此威名而生。
咸丰四年（1854）4月，42岁的左宗棠又应湖南巡抚骆秉章[119]之邀，第二次入佐湖南巡抚幕府，长达6年之久。其时，清王朝在湖南的统治已岌岌可危，太平军驰骋湘北，长沙周围城池多被占领，而湘东、湘南、湘西广大贫苦农民，连连举事，此伏彼起。左宗棠焦思竭虑，日夜策划，辅佐骆秉章“内清四境”，“外援五省”，苦力支撑大局。同时，革除弊政，开源节流，稳定货币，大力筹措军械、船只等战争物资。骆秉章对他言听计从，“所行文书画诺，概不检校。”由于左宗棠的悉心辅佐和筹划，使得湖南军政形势转危为安，出省作战连连奏捷，其它各项工作也取得显著成效。
咸丰六年（1856），御史会稽宗稷辰荐举人才，首列左宗棠。称其“不求荣利，迹甚微而功甚伟。若使独当一面，必不下于胡林翼诸人”。清廷命湖南巡抚出具切实考语，送部引见。从此，外官入见，凡是认识左宗棠的人，文宗都会垂询左宗棠的情况。当年正月，曾国藩上书奏疏叙，赞扬左宗棠在湘勇攻克和收复武昌中接济军饷有功，于是，44岁的左宗棠奉旨以兵部郎中使用，并赏戴花翎。
咸丰九年（1859），樊燮京控案发，左宗棠被迫于当年末、次年初离开骆秉章的幕府。一介书生左宗棠出佐湘幕，用军事战略战术抗击太平军初露峥嵘，已经引起了整个朝野的极度关注。当年腊月，翰林院侍读学士潘祖荫向咸丰帝写了一道奏疏，其中说：“国家不可一日无湖南，即湖南不可一日无宗棠也。”一些高官显贵在皇帝面前竞相举荐，咸丰帝亦给予了极大的关注。但也因此而引起了一些人的忌恨和诽谤，特别是这次湖南永州镇总兵樊燮的构陷，险些使左宗棠性命不保。幸得胡林翼、郭嵩焘等人的仗义执言，潘祖荫、肃顺等大臣的披沥上陈，才使一场轩然大波得以平息。从此，左宗棠的名字传遍了整个朝野，他一时成为了人们心中的英雄人物。
随后，左宗棠在与太平军的战争中节节拔高，战绩越来越辉煌。
咸丰十一年（1861），清廷正式补授左宗棠为浙江巡抚，督办军务。这年，左宗棠年方49岁。同治二年（1863）升闽浙总督。同治三年（1864）3月，52岁的左宗棠攻取杭州，加太子少保衔，赐黄马褂。(www.xing528.com)
他在浙江采取种种恢复经济的举措，并攻克湖州等地，从而控制浙江全境。论功，封二等恪靖伯。
同治五年（1866），54岁的左宗棠上疏奏请设局监造轮船，获准试行。即于福州马尾择址办船厂，派员出国购买机器、船槽，并创办求是堂艺局[120]，培养造船技术和海军人才。时逢西北事起，旋改任陕甘总督，推荐原江西巡抚沈葆桢任总理船政大臣。一年后，福州船政局[121]正式开工，成为中国第一个新式造船厂。这应该说，是大清以来的伟大创举。后来在张之洞的大力协助之下，确实建立起了亚洲最大的海军。但是，在他逝世五年后，他的所有心血随着清王朝的腐败，在日军的炮火之下而飞灰湮灭于黄海之中。
同治四年（1866），54岁的左宗棠前赴陕甘，以解陕西、甘肃的民变之危。第二年，他接陕甘总督印，成为陕甘地域最大的军事行政指挥官。同治十年（1871）左宗棠赏加骑都尉世职。
同治十一年（1872），已经年迈60岁的左宗棠在甘肃清剿捻军的同时，极力驳斥朝中停造轮船的言论，并在兰州创办甘肃机器制造局[122]，这为后来收复新疆作出了极大的贡献。8月，他入驻陕甘总督，驻地兰州。同治十二年（1873），随着肃州克复，陕甘回变告终。清廷着左宗棠以陕甘总督协办大学士，赏加一等轻车都尉世职。同治十三年（1874）8月，左宗棠补授大学士，不久又补为东阁大学士。
这个时候的左宗棠已经成为了朝廷位高权重的的重臣。但是，世事难料。正直太平天国闹得不可开交，陕西、甘肃稍有缓和之际，西北的新疆出现了大问题。朝堂上各位大臣各抒己见，已经争论得针尖对麦芒，势不两立。
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