刘裕讨伐桓玄，进攻建康（今南京），请何无忌推荐一个人给自己做主簿。何无忌举荐刘穆之。刘裕说：“我认识他。”立即派人前去征召。刘穆之见到来使，只简单收拾一下行装，便来拜见刘裕。刘裕对刘穆之说：“我刚刚举兵，想要讨伐叛臣，急需一名军吏，谁能担当这个职务？”刘穆之回答说：“没有比我更合适的。”刘裕笑着说：“你能屈身任职，我的事业肯定能大功告成。”
刘穆之随同刘裕平定建康，刘裕在建康的各种安排，几乎都经刘穆之一手操办。刘裕每做一件事，都征求刘穆之的意见。刘穆之也竭尽全力，诚恳地提出自己的建议，并针对晋朝的弊端，结合实际情况，采取了不少切实可行的措施，加以革除。令行禁止，不过几天时间，朝野风气大为改观。刘穆之也因功迁尚书祠部郎，领堂邑（江苏六合县北）太守。
扬州刺史王谧死后，以刘裕的功劳，应该入朝辅政。将军刘毅等人出于妒忌心理，不想让刘裕入朝，派尚书右丞皮沈征求刘裕的意见。皮沈先把事情告诉了刘穆之，刘穆之假装上厕所，密告刘裕说：“皮沈的话不可听。”刘裕见到皮沈，叫他先出去，让刘穆之进来。刘穆之对刘裕说：“你现在岂能谦让，只做一个守卫边远地区的将领？刘毅等人与你一样，都是从布衣起家，征讨桓玄，推举你做盟主，不过是一时之事，并没有定下主臣的名分，你们之间势均力敌，最终要相互残杀。扬州是天下的根本，不能送给别人，以前授给王谧，那是当时的需要，现在若让他人镇守扬州，自己肯定会受制于人。你功高名著，不能再犹豫不定，应立即入朝，与他们争个高低。你到了京城，他们肯定不敢越过你而把扬州大权授给别人。”刘裕一听，非常赞同。从此开始入朝辅政。
刘裕镇压卢循之乱，刘穆之经常给刘裕出谋划策。刘毅等人对此非常忌恨，经常在刘裕面前说刘穆之权力太大，刘裕不但不听，反而更信任刘穆之。刘穆之在外边的所见所闻，不论大事小事，全都告诉刘裕。刘裕一得到隐秘消息，便在众人面前说出来，借以显示自己无所不知。刘穆之喜欢与人结交，官府里常高朋满座，他把这些人作为耳目，探听各种信息，因而朝野中的事情，刘穆之没有不知道的，即使是亲朋好友的事，他也毫无隐匿地向刘裕报告。有人借此讥讽他，他说：“刘裕对我有知遇之恩，道义上我不能有所隐讳。”(www.xing528.com)
刘裕派使者去征召刘穆之。
刘裕日常的一举一动，刘穆之都给予适当的调理规范。刘裕文化低，字写得很差，刘穆之对刘裕说：“写字虽然是小事，但关系到一个人的声誉。你书写的布告要传遍天下，希望还是能够注意一些。”刘裕既不愿下功夫练字，又无这方面的天分，因此过了很长一段时间，字也没有什么长进。刘穆之见此，又给刘裕出了一个主意，说：“你只要纵笔写出大字，一字方圆一尺也可以，字大就会有特点。气势就会不同凡响。”刘裕觉得很在理，从此便把字写得很大，一张纸不过六七个字。
刘穆之平时不太喜欢举荐人，对别人的举荐，也从来不闻不问，顺其自然。他常对别人说：“我虽然不如别人善于举荐人才，但也不会把坏人举荐上去。”刘穆之和朱龄石都以能写尺牍闻名于世。一次，他们二人一起坐在刘裕面前，根据刘裕的询问，笔述自己的见解。从早晨到中午，刘穆之写出一百函，朱龄石写出八十函。刘穆之见解精辟，几乎全部内容都为刘裕所采纳，而朱龄石则相差很远。
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