1912年，14岁的黄钰生（字子坚）进入南开学校求学，一年后，结识了与自己同岁的周恩来（1913年进入南开中学）。两人都是南开的活跃分子，非常熟悉。后来，周恩来留学日本时致函冯文潜，信中还问及黄子坚到哪里去了，学何专业。
受南开校长张伯苓的影响，黄钰生抱定了“教育救国”的梦想。他在美国留学时，专攻教育学和心理学。1927年，黄钰生被委以重任——南开秘书长，直到1952年，才被调到天津图书馆任馆长。提起南开，黄钰生是仅次于校长张伯苓的二号人物。
黄钰生留美时最初攻读哲学，晚年还能用英文背诵罗素的名句。他信奉罗素的学说。罗素所主张的人类爱、和平主义、反对暴力，几乎成为他的人生哲学信条。在美国留学一年后，转攻教育学和心理学。他在南开大学曾开设“教育概论”“心理学”“西洋教育史”等课程，此类课程构成哲学教育系的主干课程。他的授课特点是，内容丰富，语言精练，逻辑性强，善于启发。据邢公畹先生忆述：“黄先生教学严肃严谨，特别是超人的口才，取得了良好效果。他讲心理学，经常座无虚席，外系的学生和青年教师踊跃旁听。”
对于外国心理学家、教育家的言论，黄钰生不是照搬，而是有肯定也有否定，批判地加以吸收。如讲到心理学流派时，他对行为主义心理学创始人瓦特生（华生）提出的S—R（刺激—反应）公式和弗洛伊德的泛性论进行过深入分析和批判。他治学严谨，有些自编教材，一再修改，仍不肯发表。他编著的《儿童心理学讲义》，在20世纪30年代，算得上内容新颖的好教材。遗憾的是这份教材手稿在日寇轰炸南开时被焚毁了。
1937年七七事变后，日寇侦得南开大学是天津抗日活动的基地之一，便疯狂轰炸校园。日寇以木斋图书馆（黄钰生的大舅父卢木斋所捐建筑）的圆顶为目标，轰炸大学校园。教学大楼秀山堂、木斋图书馆、学生宿舍均毁于一旦，只有科学馆思源堂得以幸免于全毁。日寇处心积虑毁坏教育文化命脉的罪恶行径，让南开人同仇敌忾，众志成城，正如校歌中唱到的，“巍巍我南开精神”，南开精神永远摧不毁、炸不垮。
黄钰生与南开教务长杨石先教授冒着生命危险，指挥师生疏散，成功地转移实验仪器、大量图书以及其他物资，而他自己的家什一件未动。后来，黄钰生给夫人梅美德写信说家中财物荡然无存，深明大义的梅美德说：“论职守，校产毁，私产亦毁，于心无愧。若校产毁而私产存，就可耻了。现在你有我，我有你，还要什么？”
1937年7月29日，黄钰生最后乘小船离开学校。在顺流而下的小船上，他回头一望，南开校园陷于熊熊火光之中，他紧握双拳，心如刀绞。悲痛之余，壮怀激烈，觉得南开大学在抗战的烽火中如同凤凰涅槃，必定会获得重生。辗转半个月后，他在南京面见张伯苓，交上学校的一大串钥匙，以示不辱使命。张校长感动至极，含泪道：“子坚辛苦了。”张伯苓的手与黄钰生的手紧紧地握在一起，他们深知：人若在，校就在。
在长沙临时大学，清华校长梅贻琦得知学校西迁昆明的决定后，考虑谁带领湘黔滇旅行团，将这项艰巨的任务托付给谁？他想到了黄钰生。当年黄钰生在清华求学时，梅贻琦教过他，知道他是一位体育健将，知道黄钰生留学芝加哥大学时得过棒球冠军。于是他去征求黄钰生的意见：“子坚，你愿不愿从陆路走，带带队？”刚满40岁的黄钰生高兴地答应了。
1938年2月长沙临时大学向昆明转移，280多名男生组成“旅行团”，准备徒步穿越湘、黔、滇三省到达昆明。黄钰生任旅行团“教师辅导委员会”主席。(www.xing528.com)
南开大学化学系学生申泮文参加了旅行团，他对黄钰生在旅行团中的表现、作用这样描述：“旅行团的全部总务事宜，举凡路线选定、前站、宿营、伙食等杂务都担在黄钰生一人肩上。”黄钰生把全团数万元旅行经费缠在腰间，自嘲“腰缠万贯”。
参加这次“长征”的师生，皆称在这次“长征”中，“黄钰生地位最尊，晨兴最早，夜眠最迟，从排除险难计划途程，到安排食宿照顾病号，上下左右无不感佩”。
旅行团抵达贵州玉屏，这里盛产竹手杖，成员纷纷购买，上山下山就派上了用场。黄钰生也买了一根，他在手杖上精心刻下“行年四十，行路三千”八字，以纪念这段不凡经历。在汉苗联欢会上，苗族少男少女载歌载舞。苗民吹芦笙跳舞，旅行团的学生唱歌。看到这欢快的场面，李继侗教授和医官徐行敏跳了一曲华尔兹为大家助兴。黄钰生则提着手杖，翩翩起舞，他的手杖舞赢得大家的阵阵喝彩！
在这次“长征”中，还有一段小插曲。据吴征镒《长征日记》描述，当旅行团惊险渡过盘江后，到达安南小城，天色渐晚。大家又累又饿，街上卖的炒米糖泡开水，早已被抢购一空。没有抢到的只好饿着肚子睡觉。因为装载铺盖、炊具、粮食的车辆耽搁在盘江东岸。到达西岸的学生们，如蜂拥而至的逃荒者，在县政府的大堂上相互依靠着度过漫漫长夜。辅导委员会的闻一多、李继侗、曾昭抡等教授陪着学生们坐在县衙大堂。学生们饥寒交加无法入眠，怨言四起，几位教授代替黄钰生团长挨了骂。到了半夜，有几个喋喋不休地骂团长的学生，与黄钰生的侄子黄明信发生冲突，几乎要动拳脚。县太爷听闻，穿上衣服来拉架，费了好大功夫才平息下来。
旅行团经历了种种意想不到的困难才到达终点。完成“长征”这一壮举，黄钰生可谓功莫大焉。他成功的诀窍是加强团结，强调三校一家，情同手足。如果说他对南开有点偏心，那就是对南开的学生要求更严格。
郑文在《黄钰生——文化教育界耆宿》一文中，记录了一个小故事，可见黄钰生的境界。
有一次为住宿分房和铺草问题，南开学生向黄钰生反映意见，说北大、清华学生人多势众，我们吃亏了。黄钰生却说，我不爱听这校那校的，我不是经常说“三校一家”吗？要好好团结，大家相处久了、熟了就好了。又半开玩笑地说：“如果南开同学与南开同学吵架，各打50板；如果与外校同学吵架，对南开同学加倍打。”消息一经传出，三校同学大为震动，从而增强了团结。
1938年4月28日，旅行团抵达昆明。午后整队出发，经拓东路，梅贻琦校长等校领导都来迎接。清华同学蔡孝敏晚年在台湾撰文，尚清晰记得“旅行团将抵昆明前一日，黄太太（梅美德）特由昆明赶来迎接，全团称羡”。[1]此前，梅美德带领长沙临时大学的女生，经过海路辗转抵达昆明。
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