1924年，由于湖南图书馆开馆在即，湖南大学筹备处将筹备到的图书全部转赠湖南图书馆。
1926年1月28日，湖南省省长赵恒惕正式颁布《湖南大学组织暂行条例》。
1926年2月1日，湖南大学正式宣告成立。图书馆设在岳麓书院御书楼和文昌阁，接收了湖南工业专门学校、湖南商业专门学校、湖南法政专门学校、已停办的湖南高等师范学校的图书和省立中山图书馆部分古籍。
1926年3月9日，举办首届开学典礼。
1929年11月，胡元倓校长聘蔡泽奉教授为图书馆建筑设计师，同时登报为学校图书馆基建工程公开招标。营造厂经理姜福兴中标，11月26日双方签订学校图书馆工程合同。
1933年9月，湖南大学图书馆落成。
1933年11月6日举行图书馆落成典礼，由校长胡庶华主持，100余人参加，为庆祝图书馆的建成，胡庶华校长亲自筹划、题词《湖南大学图书馆落成、科学馆奠基特刊》。
1936年，获德国政府的一批赠书，其中图书107种450册、科技期刊9种1054册。
1937年9月，钱亚新任湖南大学图书馆主任，同时在文学院兼授图书馆学课程。
1937年冬，湖南大学将贵重的仪器、图书资料经沅陵太子庙转运站运送至湘西，其中包括14919册孤本、珍本、善本图书。
1938年4月10日，日军27架飞机第4次轰炸长沙，轰炸的主要目标是湖南大学，湖南大学图书馆中了1枚重磅炸弹和7枚燃烧弹，1933年新建成的图书馆连同54091册图书，悉付一炬。
1938年10月，图书馆随同学校西迁辰溪陇头垴。
1939年9月21日，日军轰炸辰溪湖南大学，图书馆部分房屋中弹，焚毁图书242册。(www.xing528.com)
1942年4月，钱亚新辞去图书馆主任。
1942年4月，沈缙绅担任图书馆主任。
1942年6月，获谭延闿家属捐赠古籍140余箱，计26060册。
1945年10月20日，图书馆随同学校从辰溪复员长沙，于12月1日前，全部抵达长沙。
1947年，湖南大学开工修建新图书馆，新图书馆由柳士英设计，于1948年竣工。
1949年5月至6月，应变会保管组组织100余人对图书馆等单位进行清点，湖南大学图书馆的图书有：中文线装书88537册，中文平装书16441册，西文图书16330册，西文期刊8483册，中文期刊6859册，毕业论文1894册。
1949年9月13日，湖南省立克强学院并入湖南大学，图书19946册移交湖南大学图书馆。
1949年9月28日，湖南省立音乐专科学校并入湖南大学，图书1929册移交湖南大学图书馆。
1949年10月21日，军事管制委员会任命伍薏龙为政治系主任，兼任图书馆馆长。
1949年11月11日，国立师范学院并入湖南大学，图书59463册移交湖南大学图书馆。
1949年12月11日，私立民国大学并入湖南大学。图书12295册移交湖南大学图书馆。
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