班克斯的第三次远航颇有戏剧性。他本来是要与库克船长一起再进行一次南太平洋考察的，但因种种矛盾，航行临近时，班克斯决定带领整支团队退出这次航行。于是，才有了后来的冰岛之行。1767年l l月，班克斯曾经与博物学家法尔克纳有过一次交谈，后者告诉班克斯，冰岛作为一个国家，很少甚至从来没有一名优秀的博物学家到那里做过研究。因此，该岛对植物学家和动物学家来说，几乎是神秘未知的（Cater，1988：104）。
班克斯以每月100英镑的价格租借了劳伦斯号（Lawrence），以亨特（James Hunter）为船长，进行了为期5个月（1772年7—12月）的冰岛之行。班克斯的筹备工作本来是为环球航行而做的，因此人员与物资储备相当丰富。随行队伍中有大博物学家索兰德；有爱丁堡人林德（James Lind），在当时，他是一位有着远大前途的医师兼生理学家，在这艘船上，他同时还扮演了天文学家的角色；有詹姆斯·米勒（James Miller）、约翰·米勒（John Miller）等三位著名画家，以及作家、仆人、海员等40余人，他们浩浩荡荡地开始了欧洲历史上首次大规模的冰岛博物学考察（Banks & Troil，1780：19；Hermannsson，1928：6-7）。这些工作人员都是由班克斯私人雇用，所收集、绘制和描写的材料都是为班克斯服务。到达冰岛后，班克斯一如既往地搜集那里的动植物新种，考察当地的矿产资源和风土人情。
事实证明，班克斯团队从库克的第二次太平洋之行中退出，并选择冰岛来替代是不成功的。甫一抵达，成员们就发现了冰岛的凄凉景象，在给皇家图书管理员的一封信中，他们的失望之情展露无遗：
我完全来到了另一个世界，映入眼帘的绝不是什么良辰美景，而是灾难肆虐后留下的恐怖废墟。想象一下自己在一个国家，从头到尾都是贫瘠的山脉，山顶覆盖着永久积雪；群山之间的荒野则被玻璃状的峭壁分割，它们竞相争高斗尖，完全掩盖了峭壁之间稀疏的草芽。（Banks & Troil，1780：24-25）(www.xing528.com)
虽然这个地方对寄予厚望的博物学考察者来说无疑是令人失落的，但这里毕竟是个陌生的世界，作者对该地区的风土人情充满了好奇，在不同的书信中分别记述了冰岛概况、土著性格、饮食、建筑、贸易、贫穷等一系列状况：
尽管这个国家不受自然眷顾而极度荒凉，展现于眼前的都是可怕的景象，但是冰岛大约有60000人，表情也难说不悦，也可能是他们根本就不清楚在其他地方幸福是由什么构成。我在这里高兴地待了6周多，部分时间用于研究一种奇妙的自然现象，部分时间用于收集土著居民信息，包括他们的语言、行为方式等。（Banks & Troil，1780：25-26）
班克斯的航海日志中也反映出了失望之情，最后一条日志简短精练，但也刻画了他的无精打采，“又倦又累，不管好坏，决定返航了”。这是班克斯最后一次大规模的海外探险活动。班克斯团队的这次冰岛之行完全依靠自己的财富，没有享受政府资助，因此也不需要承担直接的帝国任务。但是班克斯对冰岛植物、动物的热爱，除学术方面的追求外，也带有开发和实用的目的。之后，班克斯组织或筹备过多次航海活动，但自己都没有随船前行。
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