1939年8月2日，利奥·西拉德拜访了爱因斯坦，敦促他给罗斯福总统写信，向总统说明研制原子弹的重要性。这次会面后，1939年10月11日，爱因斯坦在给总统的信上签了名，尽管这封信很有可能是西拉德执笔的。在这封信中，爱因斯坦警告，在不远的将来，铀的链式反应有可能产生巨大能量。
爱因斯坦写道：“这个新现象也可被利用来制造炸弹，可以想见（虽然不那么确定）它可能制造出一种新型的极具威力的炸弹。如果由船只运送这样一枚新型炸弹到某个港口引爆，很可能将摧毁整个港口及部分周边地区。然而，这样的炸弹可能会过重，不适合空中运输。”
他继续建议，纳粹德国或许已经开始了这项研究。
罗斯福在回信中提到：“他已发现了这类炸弹的进口数据，我已经下令成立研究原子武器的委员会……彻底地调查您提出的关于铀元素的建议的可能性。”
爱因斯坦的传记作者亚伯拉罕·派斯称，爱因斯坦的信究竟对罗斯福产生了多大的影响，人们意见不一。在派斯的印象中，虽然罗斯福总统成立了顾问委员会，但是信的影响是微弱的，一直到1941年10月，他才同意开展大规模的原子武器研发试验，1941年12月6日，日本偷袭珍珠港的前一天，曼哈顿计划正式成立。
即便爱因斯坦在这项动议中起到了一部分作用，但他从未直接参与曼哈顿计划进行原子弹的研究。他也未受到邀请来参与这项计划，也从未被正式通知过这项计划的展开。当时的FBI局长J.埃德加·胡佛对持有和平主义的爱因斯坦持怀疑态度，认为他会导致安全风险。与此同时，胡佛还确信，爱因斯坦支持了1932年的一次反战会议，并且支持苏联。然而事实上，爱因斯坦拒绝出席那次会议，也谴责俄国“压迫个人和言论自由”。(www.xing528.com)
在曼哈顿计划中，爱因斯坦只是起到了很小的作用，然而，参与计划的首席科学家万尼瓦尔·布什请求爱因斯坦协助解决关于同位素分离的问题。爱因斯坦研究了两天，使铀通过过滤装置转化为气体，并提交了报告。得知研究结果的科学家都热切地期盼，爱因斯坦可以在计划中起到更大的作用。但是，布什拒绝了。“我很希望可以把所有事情都展现在他眼前，并且完全相信他，”布什写道，“但鉴于华盛顿人员的态度，这是不可能的。”
1944年12月，爱因斯坦的朋友，也是曼哈顿计划参与者的奥托·斯特恩拜访了爱因斯坦。斯特恩告诉爱因斯坦，计划已经接近尾声，这个消息令爱因斯坦感到不安。他打算给尼尔斯·玻尔写信，表达对未来原子武器控制的担忧。“政治家并不欢迎可能性，到最后，他们都不会了解威胁的严重程度。”他写道。
玻尔拜访了爱因斯坦，敦促他让自己的观点更广泛地传播，警告道：“如果关于原子弹研发的信息泄露，就会产生最令人震惊的后果。”
爱因斯坦的拍卖
为了支持战事，爱因斯坦提交了一份1905年的论文进行拍卖，论文主题是狭义相对论。这篇论文并非原稿，在狭义相对论发表后，爱因斯坦就把原稿扔了！为了再造这份手稿，爱因斯坦让他的秘书海伦·杜卡斯大声地对他读出手稿内容，然后手写下来。这份手稿同其他手稿一起，以1150万美元的价格成交。
1945年8月6日，原子弹将日本广岛市夷为平地。听到这个消息时，爱因斯坦正在阿迪伦达克山区一处租来的村舍里。他只说了：“天哪，我的上帝。”几天以后，第二颗原子弹落在了长崎市，同时，一篇关于核弹研发的新闻报道也被刊发。爱因斯坦感到沮丧，那份报道大力渲染了他给罗斯福写的那封信。这也是导致公众将爱因斯坦与原子弹联系起来的原因，即使爱因斯坦参与的部分微不足道。
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