Ohno等[15]将免疫球蛋白E(IgE)的寡核苷酸适配子修饰在石墨烯表面,当溶液中含有IgE蛋白时,可与石墨烯表面修饰的IgE适配子免疫结合,IgE蛋白浓度与石墨烯场效应晶体管电导相关,其实现了IgE蛋白的无标记检测(图2-5)。
图2-5 石墨烯场效应晶体管对免疫球蛋白IgE的无标记检测[15]
Kim等[16]采用还原氧化石墨烯作为沟道制备场效应晶体管,来检测前列腺肿瘤标志物,检测原理基于肿瘤标志物与吸附在石墨烯沟道表面的前列腺特异性抗体发生无标特异性免疫反应,导致栅极电压的线性改变,最终导致沟道电流的改变,其检出限可低至100 fg/mL。Chen等[17]利用金膜无胶转移得到的单层石墨烯制备场效应晶体管,首先将DNA探针溶液在石墨烯沟道表面孵育16h以达到饱和吸附,再加入可与之发生杂交反应的目标DNA分子,杂交后的DNA分子使得石墨烯沟道为n型掺杂,导致栅压电中性位点随着目标分子浓度变化发生不同程度的移动,以此实现无标记DNA分子检测,其灵敏度可达1 pmol/L,远高于多层石墨烯场效应晶体管检测灵敏度(10 pmol/L),并且相对借助聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)转移的石墨烯场效应晶体管,其传感性能提高了约125%。Loan等[18]借助金膜实现了超洁净石墨烯的转移,由超洁净石墨烯制备的场效应晶体管的灵敏度比传统基于PMMA转移的石墨烯场效应晶体管高约5倍,在DNA分子检测中,检测范围可达1 pmol/L~100 nmol/L。Sohn等[19]制备了一种氧化石墨烯场效应晶体管用来实现pH和乙酰胆碱物质的检测,其检测原理是氧化石墨烯表面功能基团可以与H+结合,从而导致晶体管源极和漏极之间的电流变化,而乙酰胆碱作为一种神经递质可与乙酰胆碱酯酶发生反应产生H+,从而实现氧化石墨烯场效应晶体管对乙酰胆碱的检测。
石墨烯本身具有高柔性,与柔性基底结合,可以将石墨烯场效应晶体管更为灵活地应用于生物活体检测。如Blaschke等[20-21]将石墨烯转移到聚酰亚胺柔性基底上,制备了柔性场效应晶体管,在晶体管表面培养心肌细胞后,因为心肌细胞发放的动作电位可以导致液栅电压的变化,从而调控源漏之间的电流,实现了对心肌细胞放电的高信噪比检测。基于柔性基底的石墨烯场效应晶体管还可以检测活体大鼠大脑皮层的癫痫信号(图2-6),癫痫发作对应大量神经元的同步放电,导致大脑皮层表面的电势发生显著变化,从而改变栅压调控源漏之间的电流,实现了柔性基底的石墨烯场效应晶体管对癫痫信号的检测。相对硬质基底的石墨烯场效应晶体管,柔性基底的石墨烯场效应晶体管可以更好地贴合大脑皮层,有助于检测信号幅度的增加和检测信噪比的提高。(www.xing528.com)
图2-6 基于柔性基底的石墨烯场效应晶体管用于活体大鼠大脑皮层癫痫信号的检测[21]
石墨烯场效应晶体管虽然在生物检测中得以广泛尝试,但是由于较低的开关比,限制了石墨烯场效应晶体管的灵敏度,相对一些高分子聚合物[如聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT∶PSS)]场效应晶体管传感器,不具有优势。同时石墨烯场效应晶体管的灵敏度还受限于石墨烯本身的载流子迁移率、源漏极接触电阻、基底表面粗糙程度等。接触电阻大、表面粗糙会导致噪声水平增加,沟道面积越大信噪比越高。研究者发现[22]若将石墨烯沟道悬浮起来,将基底刻蚀掉,可以避免一些石墨烯与基底之间的电子散射,从而降低噪声,有效地提高检测灵敏度。但石墨烯本身易褶皱、易碎,悬浮石墨烯耐用性较差。未来研究方向可以考虑如何有效降低石墨烯场效应晶体管传感器的噪声水平,以进一步提高其检测灵敏度。
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