近年来有几个团队在研究如何控制可燃剂／氧化剂的界面接触面积，从而提高纳米铝热剂的混合均匀性。自组装是指纳米铝颗粒可以自发地或者在外力控制下，可控地附着在氧化剂表面，或者氧化剂附着在可燃剂表面。该法可以在无机溶剂、水溶液和有机溶剂中进行。Kim等［KIM 04］提出了一种在带电气溶胶中，利用颗粒之间的静电力控制Al和Fe2O3颗粒的组装方法，电镜图像如图3.4所示。作者对比研究了自组装得到的Al／Fe2O3和随机组装的Al／Fe2O3，比较结果表明，在相对较宽的温度范围内，布朗组装（随机组装）颗粒的总焓为0.7 kJ／g，而在一个非常窄的温度范围内观察到的静电组装的总焓为1.8 kJ／g。
图3.4 静电力驱动自组装Al／Fe2O3纳米铝热剂透射电镜图像
Malchi等［MAL 09］提出了一种借助两种配体间静电力进行组装的方法（原理见图3.5）。实验过程需要将两种配体（正、负ω－功能化）分别附着于Al和CuO纳米颗粒表面，在颗粒表面形成一个带电的自组装单层（SAM）。使用ω－三甲胺（TMA）功能化的羧酸HOOC（CH2）10NMe3＋Cl－修饰铝颗粒表面。纳米CuO颗粒表面用ω型羧酸功能化的硫醇或巯基烷酸（MUA，HS（CH2）10 COOH）进行修饰。相比传统超声混合制备的同系有机混合材料，自组装材料的优势在于，其在微通道中能够被点燃并持续燃烧，而后者不会。
Severac等［SEV 12］报道了一种借助DNA对Al和CuO纳米颗粒进行组装的方案。他们使用两种不同的嫁接策略将低聚核苷酸分别附着在铝和氧化铜纳米颗粒表面。将巯基改性后的低聚核苷酸连接到CuO纳米颗粒表面，随后将中性抗生物素蛋白包覆在纳米铝颗粒表面。实验中首先利用硫醇集团的强亲和性将改性DNA用以修饰CuO纳米颗粒，然后再将生物素修饰过的低聚核苷酸嫁接到经蛋白质改性后的纳米颗粒上，组装过程如图3.6所示。差示扫描量热测定结果显示，该法制备的Al／CuO纳米铝热剂（图3.7中的SEM图）的反应焓高达1.8 kJ／g，是目前为止反应焓最高的体系之一。此外，他们还研究了使用相同组装方法通过改变Al颗粒尺寸来调整反应起始温度的可能性。
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图3.5 静电自组装制备原理图以及基于两个配体间存在的静电力组装得到的Al／CuO纳米铝热剂的扫描电镜图片［MAL 09］（版权2009年，美国化学学会）
图3.6 借助DNA组装Al／CuO的实验过程
首先将Al和CuO纳米颗粒稳定悬浮在水溶液中，随后使用DNA链进行功能化，最后通过DNA链的互补效应进行组装［SEV 12］
图3.7 基于两个DNA链间作用力组装得到的Al／CuO团聚体SEM照片［SEV 12］
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