交叉型纳米片薄膜的热电性能研究

对Bi2Te3纳米片在室温下的热电性能进行了测试，如表7-2所示。随着乙二醇热处理时间的增加，样品B、B30、B60和B90中的载流子浓度依次增加。在经过乙二醇热处理后，Bi2Te3的溶解使得Te空位缺陷占主导，N型载流子时间随着热处理时间的增加而依次增加。经乙二醇热处理后薄膜的载流子迁移率依次增加，而相对处理前有所降低，如图7-5（a）所示，其变化趋势与薄膜表面粗糙度一致。这种变化趋势是由于乙二醇热处理时，Bi2Te3纳米片上不同位点溶解导致表面的粗糙度变化，表面粗糙度主要为纳米片的高度变化所致，表面的纳米界面会散射载流子使得迁移率发生相应的变化。根据电导率的表达式和塞贝克系数的Mott公式，电导率随载流子浓度和迁移率的增加而增加，而塞贝克系数则随载流子浓度和迁移率的增加而减小。综合载流子浓度和迁移率的变化趋势，使得样品B的电导率在经过乙二醇热处理后，先减小随后增大，与薄膜表面的粗糙度变化趋势一致。而塞贝克系数的变化呈现先增大后减小的趋势，这与前文所检测的纳米片薄膜表面的粗糙度变化密切相关。最后由电导率和塞贝克系数获得的功率因子呈现先减小后增大的趋势。经过乙二醇热处理90 min后的样品在温度为300 K时功率因子最高，达到13.4μW·cm-1·K-2。

图7-4　样品B的TEM图

（a）低分辨率TEM图；（b）不同取向的Bi2Te3晶粒界面；（c）Bi2Te3（015）与Te（101）界面，插图为Bi2Te3区域的傅里叶变换图；（d）Bi2Te3（101）与Te（101）界面

表7-2　样品在温度为300 K时的热电性能

（续表）(www.xing528.com)

图7-5　热电性能与温度的依赖关系

（a）样品在温度为300 K时的载流子迁移率和载流子浓度变化趋势；（b）、（c）和（d）分别为电导率、塞贝克系数和功率因子随温度变化的关系

为了探索Bi2Te3纳米片薄膜工作的最佳温度区间，对其在不同温度下的热电性能进行了测试，如图7-5（b）～（d）所示。样品B和B30的电导率随温度的升高而增大，样品B60的电导率随温度的升高先增大后有减小的趋势，样品B90的电导率随温度的升高而持续降低。在温度较低时，所有样品的塞贝克系数随着温度的升高而逐渐升高，在较高温度后会有所下降。样品B30的塞贝克系数随温度变化最为缓慢，在高温时增大少许，这可能是乙二醇热处理时，Bi2Te3纳米片刚刚开始溶解，溶解位点边缘存在很窄的非晶态区域［199］，使得塞贝克变化随温度变化有所差异。所有样品的功率因子大致随着温度的增加而增大，样品B在400 K时的功率因子达到最大，为18μW·cm-1·K-2。