薄膜热导率薄膜的热导率是多少？

本文采用了时域热反射法（TDTR）对不同热电薄膜的截面热导率进行了测量，测量结果如图4-14和图4-15所示，并在此基础上对热电多层薄膜的界面声子电子传输进行了细致的分析。

图4-14　M（M＝Au，Ag，Cu，Pt）／Sb2Te3热电多层薄膜的截面热导率

图4-15　M（M＝Cr，Mo，W，Ta）／Sb2Te3热电多层薄膜的截面热导率

热电多层薄膜的界面处的电子声子耦合及界面微结构（如界面粗糙度及晶格失配）影响着声子的散射机制。而这种声子各向异性散射机制进一步影响着热输运特性，从而影响着低维热电材料的热电转换效率，通过精确地控制界面的微纳结构可以实现对电子、声子传输的精确调控，进一步提高热电材料的能源转换效率。已有的研究表明，二维热电多层薄膜呈现出清晰的层状结构。在较高分辨率情况下可以看出，层间界面之间展现出原子尺度的粗糙度，这种原子尺度的粗糙度会造成声子在界面之间散射，从而导致较大的界面热阻，影响薄膜的有效热导率。根据波动理论，声子在界面处的散射行为由声子的波长和界面粗糙度决定，当声子的波长远大于界面粗糙度时，发生镜反射；当声子的波长远小于界面粗糙度时，发生漫反射。国内外学者对Kapitza热阻（界面热阻）的研究发现，界面粗糙度是影响Kapitza热阻的关键因素，从以上声子与界面作用的模拟结果来看，当界面相对粗糙时，由于漫反射对边界声子能量的重新分配，导致越来越多的声子被散射回去，从而增强了界面热阻，降低了二维热电材料有效热导率。因此，通过合理地优化二维热电材料的微纳结构，可以有效降低其热导率。

此外，本节还对前文研究的Si基和Sb2Te3与金属构建的多层薄膜热导率进行了对比，对比结果如图4-16所示。

图4-16　M／Sb2Te3多层薄膜与M／Si多层薄膜的对比分析

为了研究温度对多层薄膜有效热导率的影响，在不同温度下，采用时域皮秒飞秒脉冲法对多层薄膜热导率进行了变温测量，测量的温度范围为低温60 K到室温300 K，所获得的热导率随温度变化的曲线如图4-17所示。(www.xing528.com)

图4-17　Ag／Sb2Te3多层薄膜随温度变化的曲线

从图4-17可以看到，Ag／Sb2Te3多层热电薄膜呈现了一个较低的热导率值，为0.61 W·m-1·K-1。此外，从图中还可以看出，多层热电薄膜的热导率随温度的升高而增大，因此，多层热电薄膜的超低热导率主要归因于界面之间的传输特性，特别是声子的散射机制。为了能进一步地解释说明界面之间声子的传输特性，特别是温度变化对其的影响，本节采用声子漫射失配模型（diffuse mismatch model，DMM）对界面间声子的传输特性进行了模拟，并且与实验结果进行了对比，结果如图4-17所示。

根据声子的漫射失配模型，界面之间的热流以及边界热导率可以描述为

式中，c1，j和c2，j为声子在j模态下的群速度，h为普朗克常数，Dos（ω）为声子态密度，f0为玻色-爱因斯坦分布函数，α1→2为从界面1到界面2的声子透射因数，其数学表达式可以表示为：

为了计算上的简化，本节采用了声子色散的迪拜近似模型，在获得界面热阻之后，DMM中总的有效热导率可以通过式ke＝（d1＋d2）／2R1→2来获得，获得的结果与实验结果的对比如图4-17所示。从图4-17中可以看出，模拟结果与实验结果一致。需要指出的是，该模型主要基于单晶的近似，而在实际的薄膜制备中，晶体以多晶为主，因此，实验数据和理论预测有一定的偏差。尽管如此，声子漫射失配模型提供了清晰的物理图像，说明了金属、半导体多层薄膜之间的微观结构可以影响声子的传输特性。