薄膜的热导率优化：如何提高？

1）Si／Au多层薄膜热导率测量

采用差分3ω法对所制备的样品进行热导率测量。因为所制备的样品是导电的，所以同样需要在样品和金属加热线之间制备一层约200 nm厚的Si3N4作为绝缘层。同时，需要制备另外一个相同的但是没有沉积待测薄膜的硅片作为参考样品。测试样品的制备同样采用微加工的工艺，进行匀胶、光刻、显影、镀膜、打底和剥离等步骤，制备Ag电阻丝作为金属加热线。

测试采用的是宽度为20μm、长度为2 mm的金属加热线。以样品Si／Au（5 nm）多层薄膜为例，首先测量金属加热线的电阻温度系数，如图3-26（a）所示，通过线性拟合可以得到其电阻温度系数为0.037 51Ω／℃，可以计算得到室温状态（20℃）下金属加热线的电阻阻值为16.672 7Ω。然后测量金属加热线的V3ω电压，测量时电流的有效值为50.3 mA，测量频率取100～1 000 Hz。图3-26（b）为测量得到的Si／Au（5 nm）样品和参考样品的温度波动幅值-频率曲线，由此可以计算出样品的热导率。为了验证测试的稳定度，制备了6个多层薄膜样品，对每个样品各自进行3次测量，在室温下测得的热导率随着厚度的变大分别为0.67 W·m-1·K-1、0.60 W·m-1·K-1、0.62 W·m-1·K-1、1.31 W·m-1·K-1、1.55 W·m-1·K-1和2.28 W·m-1·K-1，发现当Au层的厚度小于等于10 nm时，多层薄膜的热导率急剧下降。

图3-26　热导率测量结果

（a）宽度为20μm，长度为2 mm金属加热线的电阻温度系数；（b）待测样品和参考样品的温度波动幅值和频率的关系曲线

2）Si／Au多层薄膜热导率分析

分别采用经典热传导模型和双温度模型分析所制备材料的热导率，表3-11列出了利用两种模型进行计算的参数以及它们的实验值。这里取电声子耦合常数gAu＝2.4×1016W·m-3·K-1，当Au层厚度大于等于10 nm时，金属中电子和声子的热导率分别为κe＝315.83 W·m-1·K-1，κp＝2.17 W·m-1·K-1。(www.xing528.com)

表3-11　基于两个模型计算的参数和实验值

图3-27更加形象地说明了在金属-非金属多层薄膜中，超薄的Au层对于整个多层薄膜热导率的影响。由于Au层的高热导率，随着Au层厚度的增加，用经典热传导模型计算出来的热导率增大明显。但是，发现当Au层大于等于10 nm时，用双温度模型计算的热导率显然没有用经典热传导模型计算出的值增大得快。而且对于Si／Au（40 nm）多层薄膜，用双温度模型计算的热导率（2.11 W·m-1·K-1）是用经典热传导模型计算的热导率（6.15 W·m-1·K-1）的34%。这主要是因为金属-非金属界面形成的热阻会使热导率降低，并且在热传导过程中扮演着重要的作用。但是发现由J.Ordonez-Miranda等［174］提出的双温度模型不能简单用块体的Au参数值来分析Au层膜厚小于10 nm的情况。

图3-27　热导率理论计算值、实验值和Au层厚度的关系

从实验值可以看到，Au层块体和薄膜的热学性质的临界厚度为10 nm，而且薄膜热导率相比块体值大幅度下降。为此，在10 nm以下引入了金属中声子热导率和厚度的函数关系式，如式（3-20）所示，并得到了相应校正后的双温度模型

通过校正后的双温度模型计算的理论值，和用3ω法测量得到的热导率十分吻合，在Au层10 nm以下得到了更低的热导率（约0.6 W·m-1·K-1），是非晶Si／Si0.75Ge0.25多层薄膜的60%，非晶Si膜的42%。这意味着在超薄的Au层下，Au层中主要传热的并不是电子，而是少部分声子，正是这少部分声子引起了更大的薄膜热阻，得到了更低的热导率。金属层的热阻可以表示为

式（3-21）中非常关键的一个参数就是电声子耦合长度δ＝［κeκp／G（κe＋κp）］1／2。可以看到，当金属层厚度小于电声子耦合长度时，此时金属层近似的总的热阻Rmetal＝l1／κp，也说明在超薄Au层中，声子热导，在热传导中起主导作用。在实验中，Au层的厚度几乎可以和电声子耦合长度比拟，热阻值为一个定值，因此可以解释图3-27中，当Au层厚度小于10 nm时，多层薄膜的热导率基本上没有变化。