光泵浦调制机理分析与拟合理论

这里讨论样品的电导率和载流子特性,特别是二硫化钼纳米晶电导率的变化情况。我们用样品1来分析调制的过程和机理。对于这种纳米尺度的二硫化钼薄膜,在硅基底上的载流子性质不能直接用THz TDS系统测量计算出来,因此,将二硫化钼纳米晶和硅基底视为一个整体,研究硅基二硫化钼纳米晶的宏观性质。

图4.33计算了不同泵浦光功率辐照下样品1和硅基底的折射率和吸收系数(计算的方法已在第2章详细叙述)。当泵浦光功率密度增加到0.24 W/cm2时,样品1在0.6 THz处的折射率从3.33下降到3.17,而吸收系数从12.13 cm-1上升到73.41 cm-1。然而,硅基底的折射率从3.33略微变化到3.32,吸收系数仅从9.0 cm-1上升到14.7 cm-1。这些折射率和吸收系数的变化是由电导率变化引起的,与光生载流子密度密切相关。我们可以利用等离子体自由电子气模型计算电导率,如图4.34所示,在0.24 W/cm2的泵浦光辐照下,硅基底的电导率σsub从8S/m增加到12.9 S/m,而样品1的电导率σsam从10.7 S/m上升到66.8 S/m。这意味着在较弱的光泵浦条件下,在硅基底上生长二硫化钼纳米晶后形成的异质结构的载流子浓度有了很大的提高。因此,定义二硫化钼纳米晶与硅基底界面的表面电导率为

式中,d是二硫化钼纳米晶的厚度。当没有泵浦光辐照时,0.6 THz处的表面电导率σ表面=1.19×1012 S/cm2;当泵浦光强度增加到0.24 W/cm2时,表面电导率σ表面=2.09×1013 S/cm2,是没有泵浦光辐照时的20倍。

图4.33　不同泵浦光功率辐照下样品1和硅基底的折射率和吸收系数[10]

(a)折射率;(b)吸收系数

可以采用石墨烯薄膜对THz波的调制理论模型来解释这种现象,其透射率公式为

图4.34　(www.xing528.com)

(a,b)样品1和硅基底的电导率;(c)样品1中二硫化钼纳米晶和硅基底界面的表面电导率[10]

式中,N=0.8为二硫化钼纳米晶的等效层数;ε0和μ0分别为自由空间介电常数和磁导率;n sub是硅基底的有效折射率;σ是硅-二硫化钼纳米晶复合片的电导率,用描述等离子体自由电子气的Drude模型可以求得

式中,m*=0.53m e是载体的有效质量,其中m e是电子的质量;τ=0.17×10-12 s是载流子的弛豫时间;ω=2πf是入射波的圆周频率;n是载流子密度。根据上式(4.9)和式(4.10)并设定合适的参数n,可以计算出透过率,如图4.35(a)所示,与实验结果吻合得很好,其中n的拟合值分别为1.7×1017 cm-3、5.1×1017 cm-3和10.09×1017 cm-3。当泵浦光功率增加时,硅基底上生长的二硫化钼纳米晶有更大的电导率[图4.34(c)],增加了自由载流子对THz波的吸收,从而实现了THz宽带调制。

图4.35　

(a)不同泵浦光功率辐照下器件的透过率测量值(点线)和理论计算值(实线);(b)通过FDTD模拟计算得到的透射光谱[10]

下面利用数值模拟的方法来验证理论和实验。设置硅基底和二硫化钼纳米晶为半导体,电导率参数全部来自上面实验的数据。利用时域有限差分(FDTD)计算软件FDTD Solutions模拟了器件的透射光谱。边界条件设定为周期性边界条件,模拟中使用的折射率和电导率数据来自图4.33和图4.34中由离散点拟合出的曲线。硅基底的厚度设置为0.46 mm,二硫化钼纳米晶的厚度设定为d mono=0.7 nm,二硫化钼纳米晶的计算网格精度设定为0.01 nm,其他地方的网格精度设置为30μm。如图4.35(b)所示,模拟计算的结果和实验结果之间有很好的一致性。因此,硅基二硫化钼纳米晶对THz波的宽带吸收,即对THz波的调制作用,源于二硫化钼纳米晶与硅基底中光生激发的载流子效应。

此外,还可以从图4.32(e)中发现,当THz波的频率大于1 THz时,样品1、样品2和硅基底对THz波的调制深度都明显下降,这也与等离子体自由电子气的Drude模型相符。对于实验样品,在光泵浦激发下的等离子频率ωp处于较高的频率处,其中光生载流子密度N与泵浦光功率相关。当电磁波频率ω(ω＜ωp)接近ωp时,调制深度会下降到较低值。当ω＞ωp时,材料对于电磁波逐渐变为透明,调制深度会下降至0。在这种情况下,在0.24 W/cm2的泵浦光功率下,硅基底的ωp在1.62 THz附近,因此器件对THz波的调制深度在该频率下降为0。对于样品1和样品2来说,由于更多的光生载流子被激发,它们的ωp高于2 THz,所以它们对THz波的调制带宽要比硅基底更宽,因此,基于硅-二硫化钼纳米晶的异质结构可以实现宽带的调制功能。