Z型复合体的设计具有明显的优势，但还存在一些不足需要改进。因此，优化Z型复合体已成为时下的研究热点。我们团队通过研究总结出了优化Z型复合结构的三个关键科学问题，并确定了工作思路：通过引入电子桥、维度匹配、原位构筑来改善Z型复合体界面连接；以大分子金属配合物作为还原组分而构建光谱吸收范围不同、中心金属具有助催化功能的新体系来发展新Z型复合体光催化剂；进一步引入助催化剂或构筑传统异质结，进而促进还原组分电子或氧化组分空穴转移，并在这三个方面取得了重大的进展。
改善Z型复合体界面连接：设计并制备了Al-O桥联g-C3N4/a-Fe2O3 Z型纳米复合材料，作为CO2转化和苯酚降解的光催化剂。成功地提高了氧化石墨烯α-Fe2O3在CO2转化和苯酚降解方面的光催化活性。在制备的纳米复合材料中创建的Al-O桥进一步提高了光催化活性。证实电荷分离产生的g-C3N4/α-Fe2O3纳米复合材料遵循Z-scheme机制，在空间上分开电子g-C3N4和孔α-Fe2O3将拥有足够的能量产生氧化还原反应，导致增强的电荷分离，从而提高光催化活性。在制备的纳米复合材料中形成Al-O桥，有利于电荷的转移和分离，使其光催化活性明显提高。此外，所产生的H原子在CO2制备的纳米复合材料上的光催化转化中起着重要作用。该工作提供一条可行的合成高效纳米尺度的a-Fe2O3催化剂的路线。图170.4为制备的AlO桥联g-C3N4/α-Fe2O3纳米复合材料中光诱导电荷的转移和分离及其诱导的光化学反应原理图。
图170. 4Al-O桥联g-C3N4/α-Fe2O3纳米复合材料中光诱导电荷的转移和分离及其诱导的光化学反应原理图
发展新Z型复合体光催化剂：通过氢键连接的酞菁锌/BiVO4纳米片（Zn-Pc/BVNS）复合材料实现了级联电荷转移，通过产物分析和13C同位素测量显示，该复合材料可作为一种高效的广谱光驱动光催化剂，将CO2转化为CO和CH4。优化后的ZnPc/BVNS纳米复合材料在520 nm和660 nm激发条件下，与已有的BiVO4纳米粒子相比，其量子效率提高了约16倍。实验和理论结果表明，这种特殊的活性是由尺寸匹配的超薄（约8 nm）异质结纳米结构形成的Z型复合体电荷转移机制导致的快速电荷分离。ZnPc中心的Zn2+可以接受配体的激发电子，从而为CO2的还原提供催化作用。(www.xing528.com)
进一步引入助催化剂：二维MO-CN/Tip纳米复合材料已成功地通过表面羟基诱导工艺合成，作为高效CO氧化的先进光催化剂。优化后的MO-CN/Tip纳米复合材料在光催化CO氧化方面表现出优异的光活性和稳定性，优于商用的P25 TiO2。卓越的光催化性能主要取决于这两种增强Z型复合体电荷分离合成CN/TiP纳米复合材料和强大的O2激活能力。此外，特定的表面区域和良好的质量扩散通过多孔结构和扩展的CN可见光范围也有利于提高光催化性能。有趣的是，已经证实CO之前是通过与表面羟基形成的-OH-OC中间体吸附的，然后被氧化。这项工作不仅为尺寸匹配的微介孔尖端材料提供了新的设计理念，而且揭示了制备的MO-CN/Tip体系中Z型复合体电荷转移和O2活化机理，为实现优异的CO氧化性能提供了新的视角。图170.5为所制备的MO-CN/Tip纳米复合材料的光致电荷转移和分离，以及CO的诱导氧化过程。
图170.5 MO-CN/Tip纳米复合材料的光致电荷转移和分离，以及CO的诱导氧化过程
（记录人：班华夏 审核：王鸣魁）
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